“Frustration”加上激光脉冲，宾夕法尼亚州立大学和阿贡国家实验室、加州大学伯克利分校以及其他两个国家实验室的研究人员组成了一个稳定的“超级晶体”。这是由亚皮秒激光脉冲产生能量改变物质长期稳定状态的第一个例子。该团队的目标是在能源部支持下，发现自然界中不存在平衡具有不寻常性质的物质有趣状态。宾夕法尼亚州立大学研究小组组长、材料科学教授文卡特拉曼·戈帕兰(Venkatraman Gopalan)表示：我们正在寻找物质的隐藏状态，方法是把物质从它舒适的状态(我们称之为基态)中取出来。
博科园-科学科普：利用光子将电子激发到更高的状态，然后观察材料回复到正常状态。在激发态，或者在到达基态的一眨眼时间里，会发现我们想要的特性，比如新形的极性、磁性和电子态。当激光以400纳米蓝光的波长向样品发射100飞秒的光子时，通过泵浦探测技术可以发现这些状态。泵浦光将电子激发到更高的能量状态，然后很快就会产生探针光，这是一种更柔和的光脉冲，读取材料的状态。团队面临的挑战是找到一种方法来维持物质的中间状态，因为这种状态可能只存在一小部分秒，然后就消失了。然而，研究人员发现，在室温下，超级晶体基本上永远处于这种状态。
3 d图像的supercrystalμ-PRO相场模拟使用软件。图片：L-Q Chen Group, Penn State
戈帕兰将这一挑战比作把球滚下山。它要到山脚才会停下来，除非有什么东西挡住它的去路，比如一块突出的岩石。团队通过“破坏系统”来实现这一点——不允许材料做它想做的事情，也就是允许它在没有限制的情况下完全最小化它的能量。研究人员将钛酸铅和钛酸锶这两种材料的单原子层叠加在一起，形成了一个三维结构。钛酸铅是一种铁电性材料，是一种极性材料，它具有电极化导致材料中的正极和负极。钛酸锶不是铁电材料。这种不匹配迫使电极化矢量走了一条非自然的路，弯曲回来形成漩涡，就像水沿着排水沟旋转一样。伯克利研究小组将这些层生长在晶体衬底上，衬底的晶体大小介于两层材料之间。
这提供了第二个层次的“Frustration”，因为钛酸锶层试图拉伸以符合衬底的晶体结构，而钛酸铅必须压缩以符合衬底的晶体结构。这使得整个系统处于一种微妙但“Frustration”的状态，多个相随机分布在体中。在这一点上，研究人员用激光脉冲对材料进行轰击，激光脉冲在材料中释放出自由电荷，给系统增加额外的电能，使其进入一种新的物质状态，一种超级晶体。这些超级晶体有一个单元细胞（晶体中最简单的重复单元）比任何普通无机晶体都要大得多，其体积是原始两种材料单元细胞的一百万倍。材料会自己找到这种状态。
与瞬态不同的是，这种超晶体状态在室温下可能会永久存在（至少在本研究中是一年）除非它被加热到350华氏度左右，然后被擦除。这个过程可以重复，用光脉冲撞击材料，然后用热擦除。这种状态只能由具有一定最小阈值能量的超短激光脉冲产生，而不能通过将该能量分散到长脉冲上。宾夕法尼亚州立大学和阿尔贡国家实验室共同拥有的博士后学者弗拉德·斯托伊卡(Vlad Stoica)和第一作者利用高能x射线衍射对超晶体形成前后进行了检测，清楚地显示出无序物质向超晶体的转变。研究成果于2019年3月18日发表在《自然材料》上。由于超快激光脉冲持续时间短，它能以比材料固有响应时间更快的速度在材料上刻下激励信号。
虽然几十年来，人们已经在探索这种动态转变，以刺激材料的有序排列，但直到现在，稳定材料状态的策略似乎还遥不可及。Argonne研究人员利用高分辨率x射线衍射和纳米级成像技术观察了不可逆结构重排的演化过程。第一次观察到，对人工层状极性材料进行一次超快激光脉冲辐照，可以从相对无序状态开始，诱导出长距离的结构完美。这个实验演示已经刺激了理论的发展，对未来实现传统制造无法实现的人工纳米材料具有重要意义。《具有三维纳米周期性的超晶体的光学创造》通讯作者、阿尔贡国家实验室(Argonne National Lab)的科学家约翰·弗里兰(John Freeland)说：
先进光子源的x射线和超快光源的结合，为我们探索超晶体的纳米结构提供了最好的机会，同时也让我们有能力理解为什么这种材料可以反复地从有序状态变为无序状态，这些信息，连同模型，让我们对这个新阶段产生的物理现象有了非常深刻的了解。陈龙庆在宾夕法尼亚州立大学的理论小组使用相场软件包mu-PRO进行计算机计算，该软件包对实验结果进行了严密的模拟。非常值得注意的是，相场模拟能够预测超晶体的三维真实空间图像，其衍射模式通常与实验模式相匹配，并识别出超晶体稳定性的一系列热力学条件。这样的综合实验和计算研究是非常有用和富有成效的。橡树岭国家实验室和劳伦斯伯克利国家实验室的其他团队成员也参与了这项研究工作。
博科园-科学科普｜研究/来自: 宾夕法尼亚州立大学
参考期刊文献:《Nature Materials》
DOI: 10.1038/s41563-019-0311-x
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